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【引言】

傳統(tǒng)熱電（TE）材料的極限熱電轉(zhuǎn)換效率僅為4％左右。效率取決于TE品質(zhì)因數(shù)ZT = S2T /ρκ，此處S為塞貝克系數(shù)，ρ為電氣 電阻率，κ是導(dǎo)熱系數(shù)，T是TE器件的平均溫度。 尋找ZT> 1的材料對(duì)于提高TE效率和拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域非常重要。在塊狀材料中，S，ρ和κ是相互關(guān)聯(lián)的，并且取決于材料的電子結(jié)構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)，而塊狀材料的納米碎裂允許通過(guò)量子尺寸效應(yīng)和聲子的晶界散射來(lái)改變它們的傳輸性質(zhì)（ 聲子阻擋/電子傳輸效應(yīng)）。

【成果介紹】

V. D. Blank等人合成并研究了Bi0.5Sb1.5Te3與C60富勒烯分子的熱電納米復(fù)合材料。 富勒烯分子提供聲子阻擋，降低晶格熱導(dǎo)率。使用Linseis LSR-3系統(tǒng)測(cè)量在300-570K的溫度范圍內(nèi)的樣品的塞貝克系數(shù)和電導(dǎo)率。電導(dǎo)率的降低遠(yuǎn)小于低富勒烯含量下的導(dǎo)熱率降低。 因此，在305 K時(shí)，熱電品質(zhì)因數(shù)增加到25％。在Boltzmann方程方法的框架中，理論上分析了合成材料的熱電性質(zhì)。 該計(jì)算預(yù)測(cè)了在寬溫度范圍內(nèi)熱電品質(zhì)因數(shù)的大值的載流子濃度和C60含量。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：P型納米復(fù)合材料中Bi-Sb-Te的平均晶粒尺寸d與粉末和燒結(jié)試樣的體積濃度C60有關(guān)。

圖2：p型Bi-SB-TE-C60納米復(fù)合材料的高分辨TEM圖像：（a）附聚物和（b）單獨(dú)的納米晶體。Bi0.Sb1.5 Te3納米晶由1～2 nm C60層覆蓋。在TEM圖像中，這些層看起來(lái)像非晶碳，因?yàn)镃60分子在納米復(fù)合材料中沒(méi)有形成任何周期性結(jié)構(gòu)。

圖3：（在線(xiàn)顏色）熱導(dǎo)率k；（b）電阻率ρ；（c）塞貝克系數(shù)S的溫度依賴(lài)性；

（d）具有不同C60含量的Bi0.Sb1.5 Te3/C60納米復(fù)合材料的無(wú)量綱熱電性能ZT。

圖4：用于計(jì)算的Bi0.Sb1.5 TE3COM的示意性帶結(jié)構(gòu)。存在下導(dǎo)帶（LCB）和上導(dǎo)帶（UCB）、上價(jià)帶（UVB）和下價(jià)帶（LVB）。該模型假設(shè)每個(gè)頻帶的六個(gè)。

圖5：（在線(xiàn)顏色）Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復(fù)合材料的實(shí)驗(yàn)(點(diǎn))和模擬(實(shí)線(xiàn))塞貝克系數(shù)S、(b)電阻率和(c)霍爾系數(shù)的溫度依賴(lài)性。

圖6：（在線(xiàn)顏色）在311K下Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復(fù)合材料中功率因數(shù)S2和晶格導(dǎo)熱系數(shù)κL與富勒烯含量的關(guān)系。

圖7：（在線(xiàn)顏色）計(jì)算了在Bi0.Sb1.5 Te3/C60復(fù)合材料中Zt對(duì)受主濃度的依賴(lài)關(guān)系。ZT的實(shí)驗(yàn)值由符號(hào)表示。

圖8：（在線(xiàn)顏色）當(dāng)受主濃度為大時(shí)，Bi0.5Sb1.5Te3/C60納米復(fù)合材料的熱電性能曲線(xiàn)(ZT)大值是富勒烯含量的函數(shù)。

【結(jié)論】

V. D. Blank等人合成并研究了由Bi0.5Sb1.5Te3化合物和C60分子組成的新型熱電材料。樣品（i）中C60的存在降低了Bi0.5Sb1.5Te3納米晶體在燒結(jié)和隨后退火過(guò)程中的再結(jié)晶效應(yīng)。 （ii）添加1.3體積時(shí)，晶格熱導(dǎo)率降低約3倍。有利于提高TE品質(zhì)因數(shù)的C60％。 （iii）納米復(fù)合材料的電阻率相對(duì)于起始的不含富勒烯的材料增加。這主要是由于富勒烯分子的電荷載體散射引起的。 （iv）在Boltzmann方程組解框架中對(duì)兩個(gè)價(jià)帶和兩個(gè)導(dǎo)帶的六谷能譜的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，得到熱電性能值增加25%-35%，可以通過(guò)以下方法實(shí)現(xiàn)，將C60分子添加到初始Bi0.Sb1.5 Te3材料中。塞貝克系數(shù)的值與電阻率非常相關(guān)。熱電品質(zhì)因數(shù)的改善主要是由于晶格熱導(dǎo)率的降低。由于富勒烯分子的電荷載流子散射，電阻率的增加限制了ZT的進(jìn)一步增加。